Это извлечет FullName из последовательности, возвращенной EnumerateDirectories
DirectoryInfo dirInfo = new DirectoryInfo(@"path");
List<string> directories = dirInfo.EnumerateDirectories("*.", SearchOption.AllDirectories)
.Select(x => x.FullName).ToList();
Метод Select вернет IEnumerable, и вы можете легко преобразовать его в список с расширением ToList.
Однако вы могли бы получить тот же результат, избегая класса DirectoryInfo с более простым классом Directory (все же ToList требуется для работы с возвращенной последовательностью)
List<string> directories = Directory.EnumerateDirectories(path,"*.*", SearchOption.AllDirectories).ToList();