Вы можете удалить текущую анимацию, вызвав снова, с нулем:
rotation.BeginAnimation(AxisAngleRotation3D.AngleProperty, null);
Используйте это в случае, если вам нужно показать анимацию в течение некоторого периода времени, и прекратить ее рано (или убедиться, чточто он остановился перед применением другой анимации).Однако, если все, что вы пытаетесь сделать, это вращать ваш UIElement без отображения анимации, тогда вообще не используйте анимацию - просто установите свойство напрямую.