Чтобы уточнить ответ Пауло:
Вы не можете сделать мультилинию во время разработки. Но во время выполнения вы можете установить свойство .Text каждого ToolStripButton следующим образом:
ToolStripButton1.Text = "This is " & ControlChars.CrLF & "a button."
Это даст вам многострочный дисплей для вашего текста.