Я закончил тем, что изменил внутреннюю таблицу DataTable и вместо этого использовал двумерный массив, который проще обрабатывать. Мне нужно было указать тип, чтобы впоследствии правильно передать его функции Javascript в виде JSON (с примененной функцией сериализации)
dt.Columns.Add("newCol", typeof(System.String[,]));