Только для двух столбцов в каждом фрейме данных этот подход кажется наиболее простым:
# create 2 dataframes with 2 columns each:
df1 <- data.frame(col1 = c(1, 2, 3), col2 = c(4, 5, 6))
df2 <- data.frame(coli = c(10, 20, 30), colii = c(40, 50, 60))
# bind them together in your order:
df3 <- data.frame(df1$col1, df2$coli, df1$col2, df2$colii)