Как в GTK + удалить эту пунктирную границу вокруг кнопки GtkButton, которая рисуется после нажатия кнопки?
Это индикатор «фокус». Чтобы избавиться от этого, удалите поддержку фокусировки, управляемой с клавиатуры, с помощью кнопки, например:
GTK_WIDGET_UNSET_FLAGS(GTK_WIDGET(button), GTK_WIDGET_CAN_FOCUS);