По моему мнению, вы не должны хранить данные широты / долготы в виде кортежей в кадре данных Pandas. Вы теряете всю векторизованную функциональность с числовыми операциями.
Вместо этого вы можете разделить на отдельные серии. Это также упростит синтаксис сортировки:
df = pd.DataFrame({'LatLon': [(14, 45), (33, 64), (67, 13)]})
res = pd.DataFrame(df['LatLon'].values.tolist(), columns=['Lat', 'Lon'])\
.sort_values('Lon')
print(res)
Lat Lon
2 67 13
0 14 45
1 33 64