Настройте ключ данных следующим образом:
grdTestData.DataSource = GetDataTable();
grdTestData.DataKeyNames = new string[] { "Dataset_ID" };
grdTestData.DataBind();
Получить ключ (из командной кнопки):
int iRow = Convert.ToInt32(e.CommandArgument);
Session["key"] = grdTestData.DataKeys[iRow]