NLog будет пытаться автоматически сбрасываться при выключении, но в зависимости от платформы это может не всегда работать.
Для идеального результата, вы должны вызвать это непосредственно перед выходом из приложения:
NLog.LogManager.Shutdown();
См. Также: Wiki: Не забудьте сбросить