Вы можете использовать метод Remove
.
myDictionary.Remove("key");
Согласно документации метод возвращает:
true, если элемент успешно найден и удален; иначе ложно. Этот метод возвращает false, если ключ не найден в словаре.
Обновление:
Согласно вашему обновленному вопросу, вы хотите удалить элемент из списка, что означало бы сначала получить значение словаря, а затем изменить элемент внутри этого значения (который в вашем случае является списком). Таким образом, вы можете использовать RemoveAt
метод списка там.
List<Object> values;
if (myDictionary.TryGetValue("key", out values))
{
// Here you have access to the list by using values, therefore you can modify your list here
// Make sure, that the list really contains an element at index 3
if (values.Count > 3)
values.RemoveAt(3);
}