Используйте GtkTextTag так:
gtk_text_buffer_create_tag(buffer, "font", "family", "Monospace", NULL);
...
GtkTextIter start;
GtkTextIter end;
gtk_text_buffer_get_start_iter(buffer, &start);
gtk_text_buffer_get_end_iter(buffer, &end);
gtk_text_buffer_apply_tag_by_name(text_buffer, "font", &start, &end);
И вы можете использовать gtk_widget_modify_font(GtkWidget*, PangoFontDescription*)
. Но это очень устарело и не дает эффекта через некоторое время.