Просто используйте -> набор данных () несколько раз.
https://github.com/ConsoleTVs/Charts/issues/331
Пример:
$data['transactionChart'] = new TransactionChart();
$data['transactionChart']->dataset('Sample', 'line',[100, 65, 84, 45, 90])
->options(['borderColor' => '#97d881']);
$data['transactionChart']->dataset('Another Sample', 'line',[100, 65, 84, 45, 90])
->options(['borderColor' => '#ff0000']);