Dictionary<int?, List<string>> yourDictionary = GetTheDictionary();
var sortedKeys = yourDictionary.Select(kvp => kvp.Key).OrderBy(k => k);
Это даст вам список всех ваших ключей в порядке возрастания
Если вы хотите, чтобы ваш словарь был таким же.Т.е. еще как Key Value Pairs.Просто приказано ключом, тогда вам нужно сделать.
yourDictionary.OrderBy(kvp => kvp.Key);