Что вы подразумеваете под "пользовательскими настройками" ...
Если пользователь, о котором вы говорите, это вы (другими словами, разработчик приложения), то вы можете просто поместить туда все нужные вам ключи, как и любой другой список в вашем проекте Xcode.
Если пользователь, о котором вы говорите, является конечным пользователем вашего приложения, не пытайтесь сохранить его настройки в вашем Info.plist. Это часть приложения. Хотя иногда приложение может изменить свой собственный информационный список на Mac, это не так, в зависимости от того, как приложение было установлено. На iPhone это невозможно, так как приложение доступно только для чтения. В любом случае изменение вашего Info.plist сделает недействительным любое подписанное вами приложение.
Если вы хотите изменить настройки конечного пользователя, используйте что-нибудь NSUserDefaults.