Вы должны перейти в коллекцию Chart.Shapes и добавить новую форму прямоугольника. На VSTO не так много документации, так что вам просто нужно поиграться.
Excel.Shape rectangle = (Excel.Shape)chart.Chart.Shapes.AddShape(Microsoft.Office.Core.MsoAutoShapeType.msoShapeRectangle, 5, 5, 50, 50);
Теперь об этом только для чтения. Я не уверен, что вы можете защитить только диаграмму, но вы, конечно, можете защитить весь рабочий лист, на котором находится диаграмма.
Вот как защитить ваш лист паролем, это полная защита.
//
this.ProtectWorkSheet(ws);
//helper method
private void ProtectWorkSheet(Excel.Worksheet workSheet)
{
//protect sheet
workSheet.Protect("yourpassword", true, true, true, Type.Missing, Type.Missing, Type.Missing, Type.Missing, Type.Missing, Type.Missing, Type.Missing, Type.Missing, Type.Missing, Type.Missing, Type.Missing, Type.Missing);
}