В GAC могут быть зарегистрированы только сборки .NET. Файл DLL Visual Basic 6.0 просто не квалифицирован. Вы можете создать сборку .NET, которая предоставляет доступ к типам и методам DLL-файлов Visual Basic 6.0 для управляемого кода и зарегистрировать их в GAC.