Вы не можете выполнить математическую операцию непосредственно над массивом в целом.Используйте Evaluate:
With ActiveSheet.Range("B2:B7")
.Value = ActiveSheet.Evaluate(.Address & " - 2")
End With
И
With ActiveSheet.Range("B2:B7")
.Value = ActiveSheet.Evaluate(.Address & " + 2")
End With
Или вы можете загрузить целое в вариантный массив и зациклить массив:
Sub ButtonLower()
Dim arr() As Variant
arr = ActiveSheet.Range("b2:b7").Value
Dim i As Long
For i = LBound(arr, 1) To UBound(arr, 1)
Dim j As Long
For j = LBound(arr, 2) To UBound(arr, 2)
arr(i, j) = arr(i, j) - 2
Next j
Next i
ActiveSheet.Range("b2:b7").Value = arr
End Sub