Я думаю, вам придется использовать две CustomLabels .
Обратите внимание, что все они должны иметь одинаковый угол.
Используйте подходящую дельту, т. Е. Небольшое число, которое определяет диапазон метки, и подходящий формат.
ChartArea ca = chart1.ChartAreas[0];
Series series = chart1.Series[0];
double delta = 0.1;
double yMin = series.Points.Min(x => x.YValues[0]);
double yMax = series.Points.Max(x => x.YValues[0]);
CustomLabel clyMax = new CustomLabel();
CustomLabel clyMin = new CustomLabel();
clyMax.FromPosition = yMax - delta;
clyMax.ToPosition = yMax + delta;
clyMin.FromPosition = yMin - delta;
clyMin.ToPosition = yMin + delta;
clyMax.Text = yMax.ToString("0.0");
clyMin.Text = yMin.ToString("0.0");
ca.AxisY.LabelStyle.Angle = 45;
ca.AxisY.CustomLabels.Add(clyMax);
ca.AxisY.CustomLabels.Add(clyMin);