У вас не может быть двух разных языков в одном экземпляре ядра приложения.
Что вы можете сделать, это создать два файла конфигурации: app.python.yaml
и app.php.yaml
Тогда вы сможетечтобы развернуть их с помощью:
gcloud app deploy -f app.<language>.yaml
Но у вас будет два отдельных экземпляра App Engine (поэтому вы будете платить за два экземпляра).