Я немного поиграл, и похоже, что вы можете сделать это , вам просто нужно удалить [label]
входное значение и поместить свой пользовательский шаблон внутри <mat-optgroup>
как:
<mat-autocomplete #autoGroup="matAutocomplete">
<mat-optgroup *ngFor="let group of stateGroupOptions | async">
<!-- here i put my custom button instead of label --->
<button mat-raised-button color="primary">{{group.letter}}</button>
<mat-option *ngFor="let name of group.names" [value]="name">
{{name}}
</mat-option>
</mat-optgroup>
</mat-autocomplete>
Пример stackblitz (я ставлю кнопки вместо простых меток).Надеюсь, это поможет.