Я думаю, что вам лучше использовать словарь и явно назначать свои точки каждой букве, а не перебирать символы ASCII и хранить их в отдельных массивах.
var letterPoints = new Dictionary<char, int>()
{
{'A', 1}, {'B', 2}, {'C', 3}, {'D', 1}, {'E', 1}, {'F', 4}, {'G', 2}, {'H', 2}, {'I', 1}, {'J', 4},
{'K', 4}, {'L', 2}, {'M', 3}, {'N', 1}, {'O', 1}, {'P', 3}, {'Q', 10}, {'R', 1}, {'S', 1}, {'T', 1},
{'U', 4}, {'V', 2}, {'W', 4}, {'X', 8}, {'Y', 8}, {'Z', 4}
};
foreach (var lp in letterPoints)
{
lblAlfabet.Content += $"{lp.Key}={lp.Value}\n";
}