Если я правильно понимаю ваш вопрос, это должно сделать то, что вы хотите:
(?=(\b\w{4,}\b)(?:.*\b\1\b){2})(?!(\b\w{4,}\b)(?:.*\b\1\b){3})
По сути, это то же самое, что и ваше регулярное выражение, ищет слово из 4 символов, которое повторяется, но оно ищет2 дополнительных случая (так появляется 3 раза).Слова, которые соответствуют, будут записаны в группе 1. Регулярное выражение включает в себя отрицательный прогноз на 3 повторения, поэтому оно не будет совпадать с одним и тем же словом дважды, если оно встречается 4 или более раз.
Демонстрацияна регулярной основе101