Когда вы говорите 2-мерный массив, я ожидал бы, что определен массив .net (,).У вас есть просто набор кнопок на форме, расположенных в строках и столбцах.
Чтобы изменить цвет нажимаемой кнопки, используйте обработчик Click, который вы добавили для каждой кнопки.Обработчик должен соответствовать подписи обработчика события Click.Отправитель - это кнопка, на которую нажали, но отправитель - это Объект, поэтому вы должны привести его к кнопке.Тогда вы можете использовать свойства кнопки.
Private Sub Combtn_Click(sender As Object, e As EventArgs)
Dim b As Button = DirectCast(sender, Button)
b.BackColor = Color.Purple
End Sub