Проблема очевидна как в написанном мною коде, так и в образце кода AddMusic от Apple (http://developer.apple.com/iphone/library/samplecode/AddMusic/index.html работает только на устройстве).
Когда вы открываете MPMediaPickerController, когда нажимаете на элемент, впоследствии невозможно отменить его выбор. На самом деле он просто снова добавляется в коллекцию MPMediaItemCollection (это нормально, позже я могу отфильтровать дубликаты).
Мне кажется странным, что вы не можете отменить выбор чего-либо после его выбора. Ранее я думал, что реализация заключается в том, чтобы кнопка «Добавить» работала почти как флажок при включении и выключении.
Я что-то упустил в документах, объясняющих, как отменить выбор в MPMediaPickerController?