Понятие "нечувствительный к регистру" является лингвистическим, и поэтому без культуры не имеет смысла.
См. блог для получения дополнительной информации.
Тем не менее, если вы просто говорите о строках с использованием латинского алфавита, то вам, вероятно, сойдет с рук InvariantCulture.
Вероятно, лучше всего создать словарь с помощью StringComparer.CurrentCulture. Это позволит "ß" соответствовать "ss" в вашем словаре в соответствии с немецкой культурой, например.