Было несколько проблем, включая определение вашей функции и первоначальное предположение. Это работает:
import matplotlib.pyplot as plt
import numpy as np
from scipy.optimize import curve_fit
def fun(xData, offset, V, f, phi):
return V * np.cos(2*np.pi*f * xData + phi) + offset
xData = np.arange(0, 1, 0.005) #time
f = 2 #frequency
yData = 5 * np.cos(2*np.pi*f * xData)
popt, pcov = curve_fit(fun, xData, yData, p0=[0, 6, 2, 1])
print(popt)
plt.scatter(xData, yData, label="data", c='k')
plt.plot(xData, fun(xData, *popt), label="fit", c='r')
plt.legend(loc = "upper right")
plt.show()
![enter image description here](https://i.stack.imgur.com/HfrTc.png)