Для этого вам нужно выровнять TextBlock по вертикали по вертикали, но затем, когда вы растягиваете контейнер, метка фактически позиционируется к вершине, которую вы не хотите. Вы хотите, чтобы это придерживалось основания. Для этого просто оберните его другой сеткой, для которой вы устанавливаете вертикальное выравнивание по низу.
<Grid>
<Grid.RowDefinitions>
<RowDefinition Height="Auto"/>
<RowDefinition/>
</Grid.RowDefinitions>
<Label Grid.Row="0" VerticalAlignment="Top" FontSize="70" Content="Title"/>
<Grid Grid.Row="1" VerticalAlignment="Bottom">
<TextBlock Grid.Row="1"
VerticalAlignment="Top"
FontSize="100"
TextWrapping="WrapWithOverflow"
Text="Im just a random text"/>
</Grid>
</Grid>
Также, как кто-то упоминал в комментариях, установите высоту первой строки на Авто, чтобы другая строка заняла остальное.