заняло некоторое время, но я думаю, что понял. Я предполагаю, что вы используете Excel 2007. Я также предполагаю, что у вас уже есть ссылка на диапазон. Вот быстрый пример.
Excel.Worksheet sheet = this.Application.ActiveSheet as Excel.Worksheet;
Excel.Range range = sheet.get_Range("A1", "A5") as Excel.Range;
//delete previous validation rules
range.Validation.Delete();
range.Validation.Add(Excel.XlDVType.xlValidateWholeNumber,
Excel.XlDVAlertStyle.xlValidAlertStop,
Excel.XlFormatConditionOperator.xlBetween,
0, 1);
Это добавит проверку числа между 0 и 1 для определенного диапазона в этом случае между A1 и A5 .
Вы также можете поиграть с объектом Validation , чтобы создавать собственные сообщения об ошибках и т. Д.
Надеюсь, это поможет.