Структуры волшебным образом не понимают, какой бы способ вы ни выбрали, вы пытаетесь внести в них данные. Как и для любого типа, если вы хотите иметь возможность создавать экземпляр с указанными c данными, добавьте конструктор для этого, например,
Public Structure Shape
Public ReadOnly Property X As Integer
Public ReadOnly Property Y As Integer
Public Sub New(x As Integer, y As Integer)
Me.X = x
Me.Y = y
End Sub
End Structure
Затем вы создадите экземпляр этого типа, как если бы вы другое:
Dim shape1 As New Shape(15, 20)