Лучший? Для обсуждения. Вот один из подходов:
String.Split - ваш друг. Кроме того, я рекомендую перегрузку Array.Copy , где вы можете выбрать sourceIndex.
Dim theString As String = "00 01 02 03 04 05 06 07 08 09 10 11 12 13 A0 AA BB B0 B1 B0"
Dim fullArray As String() = theString.Split(" ")
Dim A(3), A1(3), A2(3) As String
Array.Copy(fullArray, 0, A, 0, 4)
Array.Copy(fullArray, 4, A1, 0, 4)
Array.Copy(fullArray, 8, A2, 0, 4)
Но я повторяю @ Marcucciboy2: больше информации полезно для того, что вы хотите сделать. Из вашего вопроса не очевидно, является ли строка данных действительно строкой; Я сделал вывод из построенных вами массивов, но я могу ошибаться. Быть максимально полным с образцом кода полезно, поэтому мы можем увидеть полный контекст.