Вы должны создать переменную-флаг, например:
class Loop:
def __init__(self, tk):
self.running = True
self.tk = tk
Button(tk, command=self.stop, text='Stop the loop').pack()
def stop(self):
self.running = False
def loop(self):
while self.running:
#do_stuff()
self.tk.update()
tk = Tk()
#init()
Loop().loop()
Изучите программирование на основе событий. Надеюсь, что это полезно!