NSPredicate возвращает true или false при оценке, поэтому вы не можете создать предикат, который возвращает все слова, начинающиеся с «a».
Вы можете создать предикат, который возвращает истину для слов, начинающихся с «а», затем разделить предложение на мир и отфильтровать хорошие слова с помощью предиката, например:
NSArray *words = [sentence componentsJoinedByString:@" "];
NSPredicate *beginsWithA = [NSPredicate predicateWithFormat:@"SELF beginswith[c] 'a'"];
NSArray *wordsBeginsWithA = [words filteredArrayUsingPredicate:beginsWithA];