Это довольно просто, просто используйте следующий код:
Private Sub TextBox1_KeyPress(sender As Object, e As KeyPressEventArgs) Handles TextBox1.KeyPress
e.Handled = TextBox1.Text.Contains(e.KeyChar)
End Sub
Это поможет предотвратить ввод существующего текста, содержащегося в TextBox.
Надеюсь, это поможет вам!