Как упоминал Джон Скит.
Convert.ToString(simbolo)
фактически преобразовал бы тип simbolo в строку, то есть - System.String[]
не фактическая строка, которую вы намеревались.
Измените свой код как ниже -
static int[] letras = new int[16];
string[] simbolo = new string[]{"A","B","A","B","C","D","C","D","E","F","E","F","G","H","G","H"};
for (int i = 0; i < letras.Length; i++){
letras[i] = string.Join("", simbolo);[alea.Next(0, simbolo.Length)];
}