Это вы имеете в виду?
{
key: np.array([list(word.ljust(4)) for word in val.split()])
for key, val in test_dict.items()
}
вывод:
{1: array([['I', ' ', ' ', ' '],
['r', 'u', 'n', ' '],
['f', 'a', 's', 't']], dtype='<U1'),
2: array([['S', 'h', 'e', ' '],
['r', 'u', 'n', 's']], dtype='<U1'),
3: array([['H', 'o', 'w', ' '],
['a', 'r', 'e', ' '],
['y', 'o', 'u', '?']], dtype='<U1')}