У Smarty не должно быть никаких ограничений по размеру, поскольку он просто переводится в код PHP.
Вместо этого я бы проверил, не превышаете ли вы ограничение размера памяти PHP (отредактируйте параметр memory_limit в php.ini) или, возможно, ограничение времени выполнения.