Ваши модульные тесты должны находиться в отдельном проекте от основного проекта, а также быть библиотекой классов. Оттуда вы можете просто создать свой тестовый проект, а затем открыть сгенерированную DLL в графическом интерфейсе NUnit для запуска тестов.
Я также поддерживаю предложение Эндрю о переносе бизнес-логики в отдельную DLL-библиотеку из создаваемого вами веб-проекта, поскольку это упрощает модульное тестирование и повторное использование.