Существует множество отличных инструментов для работы с графическим интерфейсом - HTML, CSS и Javascript. Если вы ничего не знаете, задайте отдельный вопрос с правильными тегами.
Сторона Python в таком расположении не должна иметь собственного графического интерфейса, а просто запустить подкласс HTTP-сервера стандартной библиотеки Python, просто обслуживая файлы HTML, CSS и JS и данные через JSON на других URL-адресах, которые JS может достичь с помощью Ajax-методов, по сути, реализуя хранилище и бизнес-логику - так что далеко не очевидно, какой «инструмент GUI» вы могли бы хотеть для него?!
Просто разработайте сторону Python самостоятельно (например, с IDLE, Wingware, SPE или чем угодно) и HTML / CSS / Javascript отдельно, со своим собственным «инструментом GUI». Все, что Python будет делать с этими файлами, это статически обслуживать их, в конце концов.
Вы могли бы подумать об использовании некоторых шаблонов на стороне Python, таких как Mojo & c, но я рекомендую избегать этого: скорее, полностью придерживайтесь «тонкой серверной архитектуры», сделайте сторону Python RESTful-сервером для бизнеса слои логики и хранилища, а также все GUI работают в браузере.