Вы после чего-то вроде этого?
List<double> x = new List<double> { 0.0330, -0.6463, 0.1226, -0.3304, 0.4764, -0.4159, 0.4209, -0.4070, -0.2090, -0.2718, -0.2240, -0.1275, -0.0810, 0.0349, -0.5067, 0.0094, -0.4404, -0.1212 };
List<double> y = new List<double> { 0.4807, -3.7070, -4.5582, -11.2126, -0.7733, 3.7269, 2.7672, 8.3333, 4.7023, 0, 0, 0, 0, 0, 0, 0, 0, 0 };
List<double[]> z = x.Select((x1, index) => new double[2] {x1, y[index]} ).ToList();
РЕДАКТИРОВАТЬ: изменил мой ответ, чтобы правильно присоединиться к спискам в индексе, а не искать его.