Группировка по будет работать, если вам нужен фактический объект.
var query = db.Counties.GroupBy( c => new { c.CountyName, c.PhoneCode } )
.Select( g => g.FirstOrDefault() );
Или, если вы строите его для модели представления и вам нужны только данные, вы можете использовать Distinct. Следующее создает анонимный тип, который можно использовать для заполнения модели.
var query = db.Counties.Select( c => new { c.CountyName, c.PhoneCode } )
.Distinct();