Вы хотите установить учетные данные на стороне клиента, т.е. с Javascript, это правильно кампо? Если это правильно, я не знаю, есть ли или должен быть способ установить учетные данные, потому что было бы небезопасно включать их в код на стороне клиента.
Поскольку веб-служба должна находиться в том же домене, что и ваша веб-страница (из-за междоменных ограничений), если вы можете использовать обычные сеансы ASP.NET, пользователь уже будет аутентифицирован, потому что он уже аутентифицирован для ваше приложение ASP.NET.
В этом сообщении блога рассказывается, как включить «Режим совместимости ASP.NET» для WCF, который предоставляет вашим службам WCF доступ к состоянию сеанса и другим вещам ASP.NET:
http://blogs.msdn.com/wenlong/archive/2006/01/23/516041.aspx
Вы устанавливаете это в файле конфигурации вашего приложения WCF:
<system.serviceModel>
<serviceHostingEnvironment aspNetCompatibilityEnabled="true"/>
</system.serviceModel>