Вычтите одно из другого, что даст вам значение TimeSpan, используйте свойства TotalXYZ (например, TotalMilliseconds), чтобы получить значение, используйте для него Math.Abs, чтобы преобразовать его в всегда положительное значение, и проверьте соответствие допустимому отклонению значение.
Например, если они должны находиться в пределах 10 миллисекунд друг от друга:
if (Math.Abs((dt1 - dt2).TotalMilliseconds) <= 10)
{
CloseEnough();
}