Попробуйте это:
<Grid>
<TextBox HorizontalAlignment="Stretch" Margin="2,2,102,2"></TextBox>
<Button HorizontalAlignment="Right" Width="100" Content="GetIt" />
</Grid>
Просто сделайте кнопку нужной ширины, а остальное текстовое поле заполнит.
Спасибо за улов; исправлено выше, чтобы правильно обрабатывать поля справа. Однако для этого необходимо обновить поле при изменении ширины кнопки. Два столбца - лучшее решение, если вы планируете часто менять интервал. Использование поля удобнее, если у вас есть несколько элементов управления в сетке, и вы не хотите создавать вложенные сетки для обработки этого вида разбиения.