Craig,
Вы можете попробовать Runtime Flow (разработано мной). Это новый продукт, который не может, например, отлавливать параметры функций, но его основное назначение - регистрировать вызовы методов .NET, сделанные во время работы приложения.
В настоящее время Runtime Flow лучше всего работает с доступным исходным кодом, но его можно настроить для мониторинга DLL без исходного кода.