Я удивлен, что шаблон работает с самого начала - он должен соответствовать нулю или большему количеству фигурных скобок. Вам необходимо сгруппировать содержимое в фигурной скобке:
string pattern = @"\{([^}]*)\}";
Затем извлеките содержимое соответствующей группы. Вы не показали, какой код вы используете для извлечения вывода, но в этом случае он будет в группе 1. Например:
using System;
using System.Text.RegularExpressions;
class Test
{
static void Main()
{
string pattern = @"\{([^}]*)\}";
Regex regex = new Regex(pattern);
string text = "{Key} = Value";
Match match = regex.Match(text);
string key = match.Groups[1].Value;
Console.WriteLine(key);
}
}