Используйте амперсанд (&) перед буквой, которую вы хотите использовать в качестве ярлыка, например & File, в тексте меню.
Кроме того, если вы используете Visual Studio, вы должны увидеть свойство для сочетаний клавиш в окне свойств как часть конструктора. Это даст вам больше возможностей (например, Shift и / или Ctrl и т. Д.).