Вы можете прочитать статью, на которую ссылается Гленн, но это не сильно поможет.
Вероятно, вам нужны правильные права доступа в сочетании с доступом к 64-битному представлению реестра :
with _winreg.CreateKeyEx(_winreg.HKEY_LOCAL_MACHINE,
r"Software\Microsoft\Shared Tools\MSCONFIG\startupreg\test\",
0,
_winreg.KEY_WOW64_64KEY | _winreg.KEY_ALL_ACCESS) as key:
_winreg.SetValueEx(key, "testValueName", 0, _winreg.REG_SZ, "value")
Обратите внимание на сочетание этих _winreg.KEY_WOW64_64KEY | _winreg.KEY_ALL_ACCESS
.