Все члены класса Assert являются пустыми. Для каждого void, если утверждение неверно, генерируется исключение NUnit.Framework.AssertionException.
Полагаю, вы могли бы написать свои собственные обертки вокруг этих пустот, которые возвращали true, если не было выброшено ни одного исключения, перехватило какое-либо исключение и вернуло false, но я не уверен, какую функциональность это даст вам.
Можете ли вы объяснить, что вы пытаетесь достичь, для чего требуется утверждение, чтобы вернуть бул?