Попробуйте настроить ChartArea , например, так:
area.Position = New ElementPosition(0, 0, 100, 100);
area.InnerPlotPosition = New ElementPosition(0, 0, 100, 100);
Это говорит о том, что область графика и область графика это для началав левом верхнем углу и перейти на 100% по ширине и высоте.