ОК, я узнал, как это сделать - действительно просто!
CPLineStyle *borderLineStyle = [CPLineStyle lineStyle];
borderLineStyle.lineColor = [CPColor whiteColor];
borderLineStyle.lineWidth = 1.0;
graph.plotArea.borderLineStyle = borderLineStyle;
где graph - это объект вашего графа - причина, по которой я изначально имел границу, была в том, что я использовал CPPlainWhiteTheme.
Надеюсь, это поможет другим - есть ли лучший способ?